Disolución mejorada de arsénico en suelos anaeróbicos tras la aplicación de enmienda orgánica: detergente ácido

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 217 (2023) Citar este artículo

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La aplicación de enmiendas orgánicas (OAM) a menudo mejora la disolución del arsénico (As) en los suelos de arroz. Por lo tanto, comprender las propiedades de los OAM que determinan el grado de disolución del As es esencial para un manejo adecuado del suelo. Dado que la disolución de As aumenta con la disminución del potencial redox del suelo causada por la respiración microbiana, la descomponibilidad de los OAM podría ser un factor crítico que controle la disolución de As en suelos modificados. Nuestra hipótesis es que los contenidos de materia orgánica soluble en detergentes ácidos (ADSOM, compuesta principalmente de materia orgánica sin fibra y hemicelulosa) en OAM pueden ayudar a estimar el potencial de los OAM para acelerar la disolución del As en suelos con OAM añadidos. Por lo tanto, se mezclaron dos tipos de suelo contrastantes, Andosol y Fluvisol, con 24 OAM diferentes y se sometieron a incubación anaeróbica durante 14 semanas. Los cambios en los contenidos de Eh y As disueltos del suelo se monitorearon durante todo el período de incubación, y los contenidos de especies de As en fases sólidas y hierro ferroso (Fe (II)) en los suelos se midieron después de 2 y 6 semanas de incubación. Cuanto mayor es el contenido de ADSOM en suelos con OAM, mayor es el contenido de As disuelto en los suelos y menores son los valores de Eh. El As disuelto también se correlacionó positivamente con la proporción de As(III) en fases sólidas y el contenido de Fe(II) después de 2 y 6 semanas de incubación, lo que indica que la descomposición de ADSOM condujo a la reducción de las condiciones del suelo, promoviendo así la reducción de As(V) y óxidos de Fe que contienen As y posterior disolución de As. Los resultados fueron consistentes entre los dos tipos de suelos, a pesar de que el contenido de As disuelto en Andosol fue dos órdenes menor que el de Fluvisol. Este es el primer estudio que demuestra que ADSOM puede ser un indicador destacado del potencial de los OAM para promover la disolución del As cuando se aplican a suelos de arroz.

El arsénico (As) existe ubicuamente en los suelos como As inorgánico y especies orgánicas. Los suelos de los arrozales se inundan durante parte del período de cultivo, lo que crea condiciones propicias para que las plantas de arroz absorban As del suelo1. La inundación prolongada del suelo provoca un aumento de las concentraciones de As disuelto en los suelos de arroz. La respiración de los microorganismos del suelo disminuye el potencial redox del suelo, lo que resulta en la reducción del As(V) a As(III) en los suelos. Tanto el As(V) como el As(III) se absorben en una amplia gama de minerales del suelo, como óxidos de Fe, minerales de aluminio (Al) y minerales arcillosos2,3,4. Sin embargo, la sorción de As(III) en estos minerales es mucho menor que la del As(V)2,5,6, aunque se absorben cantidades comparables o mayores de As(III) que de As(V) en óxidos de Fe a pH casi neutro7 ,8. Además, la materia orgánica disuelta (DOM) y los aniones disueltos coexistentes aumentan la disolución del As en los suelos y materiales relacionados al competir por los sitios de sorción con el As9,10,11, y esto ocurre de manera más significativa con el As(III) que con el As(V). en pH débilmente ácidos a neutros8,10. Así, la reducción de As(V) a As(III) da como resultado la disolución del As de las fases sólidas en el suelo. También se considera que la liberación de As de suelos anaeróbicos surge de la disolución reductora de óxidos de Fe que contienen As, ya que As y Fe están estrecha y positivamente relacionados en las soluciones del suelo12,13. Sin embargo, estudios recientes han demostrado que la reducción de los óxidos de Fe que contienen As no siempre provoca un aumento en el contenido de As disuelto porque el As liberado se incorpora a las fases secundarias de Fe recién formadas14,15; sin embargo, la reducción y disolución prolongada de los óxidos de Fe eventualmente causan la liberación de As a la fase de solución en el suelo16.

El uso suplementario de enmiendas orgánicas (OAM) en suelos de arroz ha sido reevaluado recientemente para mejorar sus propiedades químicas y su estado de nutrientes para el cultivo de arroz17,18. El uso de OAM en los arrozales es beneficioso ya que ayudan a reducir la necesidad de fertilizantes químicos o a reemplazarlos; sin embargo, su capacidad para solubilizar As es motivo de preocupación. Aunque los OAM pueden acelerar los procesos de reducción y aumentar el contenido de DOM en los suelos, la aplicación de OAM disminuye el contenido de As disponible, reduciendo así las concentraciones de As en las plantas de arroz19,20. Esto puede ocurrir porque el As se fija con sustancias húmicas o se compleja con DOM21,22, mientras que —y esto probablemente sucede con mayor frecuencia— la aplicación de OAM disuelve más As en la fase de solución de los suelos anaeróbicos y mejora la absorción de As por las plantas de arroz23,24. Suda y Makino25 demostraron que el aumento en la disolución de As en suelos anaeróbicos con la aplicación de OAM podría explicarse por la aceleración de la reducción del suelo estrechamente asociada con la biodescomponibilidad de los OAM aplicados (es decir, el desprendimiento de As inducido por la reducción de As(V ) y óxidos de Fe que contienen As), en lugar de por el aumento del contenido de sustancias competidoras por los sitios de sorción.

Por lo tanto, dilucidar la biodescomponibilidad de cada OAM es crucial para determinar su potencial relativo de disolución de As en suelos anaeróbicos con OAM, aunque la cantidad o tasa real de disolución de As depende de las propiedades del suelo y del contenido total de As. Sin embargo, la mayoría de los estudios sobre la disolución de As en suelos con OAM no han presentado propiedades detalladas de los OAM, y solo unos pocos estudios se han centrado en su biodescomponibilidad y disolución de As en suelos aplicados25,26. La relación carbono-nitrógeno (C/N) se ha considerado con frecuencia como un factor que afecta la biodescomponibilidad de los OAM27,28,29: por ejemplo, Suda y Makino25 demostraron que la aplicación de OAM con bajo C/N conducía a una rápida disminución. en el potencial redox del suelo (es decir, descomposición rápida y, por lo tanto, disolución acelerada de suelos anaeróbicos). Sin embargo, utilizaron 15 OAM bien compostados y bien fermentados, y excluyeron los OAM inmaduros (es decir, no compostados ni bien fermentados). Tradicionalmente, se han aplicado muchos tipos de estos últimos a los suelos de arroz, y algunos de ellos han tenido un alto C/N y una alta biodescomposabilidad. Por lo tanto, C/N parece ser un indicador menos completo de la biodescomponibilidad y el potencial de mejora de la disolución del As, y se requiere un indicador alternativo aplicable a una amplia gama de OAM. Recientemente, el análisis de detergentes ácidos se ha utilizado para predecir las características de descomposición del estiércol y el compost en los suelos aplicados30,31. La materia orgánica soluble en detergentes ácidos (ADSOM, por sus siglas en inglés) está compuesta principalmente por sustancias orgánicas no fibrosas y hemicelulosa, y coincide estrechamente con la materia orgánica que se descompone en 3 meses30,31. Dado que la ADSOM en los OAM está sujeta a descomposición microbiana, cantidades crecientes de ADSOM acelerarían las condiciones reductoras en los suelos inundados, mejorando así la disolución del As. Sin embargo, aún no se ha establecido la relación entre ADSOM en OAM y la disolución de As de suelos anaeróbicos con OAM.

Los objetivos del presente estudio fueron revelar: (1) cómo los diferentes niveles de ADSOM en OAM influyen en la reducción en estado sólido de As(V) a As(III) y la disolución de As de los suelos durante el desarrollo de condiciones reductoras, (2 ) la relación entre ADSOM y la disolución de As en dos suelos contrastantes, Fluvisoles y Andosoles, y (3) la conveniencia de ADSOM para indicar si la aplicación de OAM causa una mayor disolución de As del suelo en condiciones de inundación, según comparaciones de 24 OAM diferentes. A través de estos objetivos, nuestro estudio espera facilitar la selección de OAM apropiados que se aplicarán a los arrozales para ayudar a minimizar la exposición al As en las plantas de arroz.

Recolectamos dos tipos de suelos de capas de arado en arrozales no contaminados en el Instituto de Ciencias Agroambientales de la Organización Nacional de Investigación Agrícola y Alimentaria (región de Kanto, Japón). Una de las muestras de suelo se recogió de la capa de arado de un arrozal (36° 1′ 27.696″N, 140° 6′ 28.836″E) que había sido transportada desde un campo diferente categorizado como Fluvisol (en adelante denominado “F -suelo"). Los fluvisoles representan suelos jóvenes en depósitos fluviales. El otro, Andosol (denominado “suelo A”) (36° 1′ 27.6594″N, 140° 6′ 23.004″E), es uno de los suelos de cenizas volcánicas y está ampliamente distribuido por todo Japón. Los suelos húmedos recolectados se pasaron a través de tamices de malla de 2 mm y se almacenaron a 5 °C hasta su uso. Sus alícuotas se secaron al aire a temperatura ambiente y se utilizaron para análisis adicionales de varias propiedades del suelo empleando métodos apropiados (ver Archivos complementarios).

La información general sobre los OAM examinados se muestra en la Tabla 1. Los OAM se obtuvieron comercialmente o se fabricaron o recolectaron en los campos del instituto de investigación. Luego, los OAM se pulverizaron usando un molino Wiley después de secarlos al aire a temperatura ambiente y se molieron finamente con bolas de circonio usando un Shake Master Neo (Bio-Medical Science, Tokio, Japón). Las muestras molidas se almacenaron a 5 °C hasta su uso para análisis químicos y experimentos de incubación.

La extracción de As pseudototal en cada OAM se realizó mediante digestión ácida con una mezcla de HNO3 y HClO4 en una placa caliente, y fue seguida por la cuantificación mediante espectrometría de masas con plasma acoplado inductivamente (ICP-MS; NexION300X, PerkinElmer, Waltham, MA, EE.UU.). Los contenidos de C y N en cada OAM se determinaron utilizando un analizador NC (Sumigraph NC-900; Shimadzu), y la ADSOM en OAM se determinó mediante el siguiente procedimiento32: se mezcló 1 g de OAM con 100 ml de solución de detergente ácido, que es una solución mixta. Solución de 20 g de bromuro de cetiltrimetilamonio y 1 L de ácido sulfúrico 0,5 mol L-1. La mezcla se calentó en agua hirviendo durante 1 h y se filtró usando papel de filtro en un embudo Buchner, y el residuo se lavó minuciosamente con agua caliente y acetona a presión reducida. El residuo lavado en el filtro se secó en horno y se pesó (A: materia orgánica insoluble en detergente ácido y sílice), y luego se transfirió a un crisol cerámico para su incineración a 600 °C durante 2 h después de la incineración preliminar en una placa caliente. Luego, se pesó el peso del polvo blanco grisáceo resultante en el crisol (B: sílice). Cada OAM se incineró por separado y luego se pesó este residuo (C: ceniza cruda, incluida sílice), que posiblemente contenía una pequeña cantidad de carbono orgánico residual. La cantidad de ADSOM se calculó usando la siguiente ecuación:

La incubación a largo plazo en el suelo en condiciones anaeróbicas se realizó como se describe en nuestro estudio anterior25, con ligeras modificaciones. Cada OAM finamente molida (0,05 g, secada en horno) se recogió en un vial de vidrio de 50 ml. Se añadió agua ultrapura y tierra húmeda (10 g, secada en horno) al vial para llevar el volumen total de agua a 30 ml. La proporción de OAM con respecto al suelo es equivalente a 5 Mg ha-1, suponiendo una profundidad de la capa de arado de 10 cm con una densidad aparente de 1 g cm-3. La tasa de aplicación de OAM estuvo dentro del rango de la tasa de aplicación de OAM en el campo33, y se seleccionó para comparar los efectos de la descomponibilidad de diferentes tipos de OAM en función de su peso. Se preparó como control un vial similar sin OAM. Después de 2 minutos de purga con gas nitrógeno (N2), el vial se selló con una tapa interior de caucho de butilo y una tapa exterior de aluminio. El vial sellado se agitó manualmente y se colocó en una incubadora a 30 °C durante tiempos de incubación específicos (10 min [como estado inicial], 1, 2, 4, 6, 9 y 14 semanas). El vial se sometió a agitación manual y se cambió su posición en la incubadora cada 2 o 3 días de incubación. Se prepararon dos viales para cada tratamiento.

Después de la incubación, se tomaron muestras de la solución del suelo en el vial utilizando una unidad ensamblada compuesta por una jeringa, un filtro de poro de 0,2 μm (DG2M-330, Spectrum Laboratories, Inc., Rancho Dominguez, CA, EE. UU.) y una aguja ( NN-2360C, Terumo Corporation, Tokio, Japón). La unidad se purgó con N2 antes de su uso para evitar la contaminación por oxígeno en el vial y la exposición a la solución del suelo muestreado. El vial incubado se agitó manualmente y se centrifugó a 608 xg (2000 rpm) durante 5 minutos para sedimentar las fases sólidas. Luego se insertó la aguja de la unidad de muestreo en el vial a través de la tapa de caucho de butilo para aspirar y filtrar la solución sobrenadante. Se mezclaron inmediatamente aproximadamente 4,5 ml de filtrado con 0,5 ml de 1,6 mol L-1 de HNO3 para evitar el cambio de especies de As y la precipitación de hidróxidos de Fe en la solución.

Se usó inmediatamente una alícuota de la solución de suelo filtrada para medir el pH con un medidor de pH portátil (LAQUA Twin pH, Horiba, Kyoto, Japón). Excepto para los suelos iniciales (es decir, después de 10 minutos de incubación), el Eh de la suspensión residual se midió con un electrodo combinado compuesto por un conjunto de electrodos de platino y plata-cloruro de plata (InLab Redox Micro, Mettler Toledo, Suiza) bajo una atmósfera de N2. atmósfera.

La especiación de As en la solución del suelo se determinó mediante cromatografía líquida de alto rendimiento (HPLC) -ICP-MS (HPLC: PerkinElmer Flexar HPLC System) dentro de las 48 h posteriores al muestreo de la solución del suelo. Las especies de As estándar que se midieron incluyeron arsenito [As(III)], arseniato [As(V)], ácido monometilarsónico (MMA), ácido dimetilarsínico (DMA) y arsenobetaína (AsB). En algunos casos, se detectaron especies no identificadas en pequeñas cantidades en las soluciones del suelo y se cuantificaron utilizando la curva estándar de As(V). El límite de detección (LOD) fue de 0,28 y 0,11 μg kg-1, y el límite de cuantificación (LOQ) fue de 0,94 y 0,37 μg kg-1 para suelo F y suelo A, respectivamente. La cantidad total de As disuelto en las soluciones del suelo se calculó sumando los valores de todas las especies, incluidas las no identificadas, superiores al LOD. Cuando ninguna de las especies superó el LOD, el As total en los suelos se fijó en 0 μg kg-1 en el análisis de datos. La concentración de Fe disuelto se midió mediante espectrometría de emisión óptica de plasma acoplado inductivamente (Agilent 700 Series, Agilent Technologies, Santa Clara, CA, EE. UU.). El LOD fue de 0,011 mg kg-1 y el LOQ fue de 0,036 mg kg-1. Además, para cada especie de As disuelta y Fe disuelto, los datos inferiores al LOD se informaron como 0 mg kg-1, y los que estaban por encima del LOD pero por debajo del LOQ se informaron como valores calculados. Se proporcionan más detalles en los archivos complementarios.

Para la especiación de As en fases sólidas, se recolectaron suelos de control y suelos OAM (2, 5, 9, 10, 13, 14, 19 y 23) después de incubaciones anaeróbicas de 2 y 6 semanas. También se tomaron muestras de suelos sin OAM después de una incubación de 10 minutos para determinar la especiación inicial de As. Se transfirieron duplicados de los suelos incubados en viales a un tubo de centrífuga de polietileno de 50 ml y luego se mezclaron bien en una atmósfera de N2. La suspensión se centrifugó a 1700 xg (3500 rpm) durante 20 minutos para sedimentar las partículas sólidas. Después de retirar el sobrenadante, se empaquetó inmediatamente una alícuota de pasta de suelo húmeda en una bolsa de polietileno bajo una atmósfera de N2 y se mantuvo congelada a -28 °C hasta el análisis. Los espectros de estructura cercana al borde de absorción de rayos X (XANES) de As K-edge (11,867 eV) de la pasta de suelo se obtuvieron con BL5S1 en el Centro de Radiación Sincrotrón de Aichi. Se utilizaron arsenito disódico diluido con nitruro de boro y arseniato absorbido en ferrihidrita como materiales estándar para As(III) y As(V), respectivamente, y oropimente (As2S3) como estándar para As unido a azufres, como sulfuros de As, y al grupo sulfhidrilo en la materia orgánica. Se detectaron cantidades nulas o insignificantes de As orgánico en las soluciones del suelo que recolectamos (como se describe más adelante). Además, la medición preliminar de soluciones concentradas extraídas con HNO3 en pastas de suelo seleccionadas mostró que el As orgánico en fases sólidas era insignificante (Figura complementaria S1). Por lo tanto, los datos espectrales de los estándares para especies de As orgánico no se incluyeron en el cálculo de ajuste siguiente. Los espectros XANES de todos los estándares, excepto As (V), se recolectaron en modo de transmisión y se adoptó el modo de detección de fluorescencia para obtener espectros XANES para pastas de suelo y As (V) de referencia utilizando un detector de deriva de silicio de 7 elementos. La proporción de especies de As en las pastas de suelo se calculó con un ajuste de combinación lineal (LCF) que oscila entre 11.850 y 11.900 eV. El análisis de los datos XANES obtenidos se llevó a cabo utilizando Athena en el paquete de software Demeter (ver. 0.9.25).

Para cuantificar el Fe (II) en suelos incubados, se recolectaron suelos de control y OAM (2, 5, 9, 10, 13, 14, 19 y 23) después de 2 y 6 semanas de incubación. El Fe(II) se extrajo y midió utilizando el protocolo propuesto por Kumada y Asami34, con ligeras modificaciones. El Fe (II) del suelo se extrajo utilizando acetato de sodio acidificado y su contenido se midió mediante métodos colorimétricos (ver Archivos complementarios).

Se realizó un análisis de correlación de rangos de Spearman para probar la significancia estadística de las relaciones no lineales entre la proporción de As disuelto acumulativo en los suelos (ver más abajo), el contenido de ADSOM y OAM C/N, la proporción de As(III) en las fases sólidas del suelo y el Fe(II). ), contenidos de As y Fe disueltos y Eh del suelo. La replicación se promedió antes del análisis de correlación de rangos porque el análisis de correlación de rangos de Spearman supone la independencia de cada punto de datos. Se utilizó el software R (ver. 3.3.2)35, incluido EZR en R Commander (ver. 1.32), para realizar el análisis de datos.

Las propiedades químicas de nuestras muestras de suelo se enumeran en la Tabla complementaria S1. El suelo A tenía rasgos característicos de los andosoles alofánicos, que generalmente contienen grandes cantidades de MOS, Al (Alo) extraíble con oxalato y silicio extraíble con oxalato. Dado que el suelo A tenía una cantidad relativamente pequeña de Al extraíble con pirofosfato, las principales sustancias portadoras de Al extraídas con oxalato eran minerales similares al alofano, no complejos de Al-humus. Las cantidades de Fe (Feo) extraíble con oxalato y Fe extraíble con citrato de ditionito (Fed) en el suelo A fueron aproximadamente tres veces mayores que las del suelo F, lo que indica que el suelo A tenía óxidos de Fe amorfos y cristalinos notablemente más abundantes. que el suelo F. El pH del suelo F era débilmente ácido y el del suelo A era casi neutro. Las texturas de los suelos F y A fueron arcillosas ligeras y arcillosas pesadas, respectivamente, y los contenidos totales de As en ambos suelos estuvieron cerca del contenido promedio de As en los suelos de arroz japoneses (9 mg kg-1)36.

Los rangos de ADSOM y C/N fueron de -44,9 a 706 g kg-1 y de 6,70 a 101 gg-1, respectivamente. En este caso, es importante tener en cuenta que los componentes inorgánicos pueden existir como óxidos o sales, y estas impurezas en la fracción de cenizas del residuo de C antes mencionado (ver métodos) pueden causar una sobreestimación de los contenidos inorgánicos. Por lo tanto, el contenido real de ADSOM podría ser ligeramente mayor que el estimado por la ecuación. (1) utilizado para calcular los niveles de ADSOM. Los OAM ricos en ADSOM tendieron a tener valores C/N bajos y, a la inversa, los OAM pobres en ADSOM tendieron a tener valores C/N altos (ver Tabla 1). Sin embargo, tres materiales vegetales frescos (es decir, sin descomponer), a saber, el No. 19 (paja de arroz), el No. 20 (paja de arroz) y el No. 21 (paja de trigo), tenían abundante ADSOM y altos valores de C/N. Por último, el contenido de As en los OAM osciló entre 0,07 y 3,11 mg kg-1 (Tabla complementaria S2).

A lo largo del período de incubación anaeróbica, los suelos mezclados con OAM tenían más o menos concentraciones de As disuelto más altas que los suelos de control. La disolución de As continuó con el tiempo y la tendencia de disolución adicional de As varió dependiendo de los tipos de OAM agregados (Fig. 1). Por ejemplo, la adición del No. 1 (compost de corteza) y del No. 15 (estiércol de vaca-1) aumentó ligeramente el As disuelto, mientras que el No. 9 (paja de arroz) y el No. 21 (estiércol de pollo fermentado-1) aumentaron sustancialmente el As disuelto. cantidad de As disuelto durante todo el periodo de incubación. La disolución de As de suelos mezclados con algunos OAM casi alcanzó una meseta de ~ 350 μg kg-1 para suelo F y ~ 2,5 μg kg-1 para suelo A antes del final de la incubación. Además, el As disuelto en el suelo A con y sin OAM fue aproximadamente dos órdenes menor que en el suelo F.

Cambios en el tiempo del As disuelto en suelo F y suelo A durante la incubación anaeróbica. Los paneles de la izquierda representan suelos F y los de la derecha, suelos A. El control se muestra en todas las subfiguras para comparar. Los datos se muestran como el promedio de duplicados.

Como el análisis de especiación en soluciones del suelo reveló la presencia de As inorgánico predominante y As orgánico menor, como MMA, DMA y AsB (Figuras complementarias S2 y S3), aunque la aplicación de OAM posiblemente mejora la metilación de As asociada con actividades microbianas. ,38. Para el suelo F, medimos por separado As (III) y As (V) (Figura complementaria S2), y los resultados mostraron que As (V) ocupaba proporciones considerables en la solución del suelo cuando el As total disuelto era bajo. Por el contrario, casi todo (> 90%) el As disuelto apareció como As (III) en concentraciones más altas de As disuelto (> 10 μg kg-1), lo que respalda la observación previa39.

Además, la cantidad de As disuelto en el suelo F aumentó de forma sigmoidea, en lugar de lineal, con el aumento de ADSOM en los OAM aplicados (Fig. 2). El aumento limitado de As disuelto con la adición de OAM pobres en ADSOM (partes izquierdas de las curvas sigmoidales) reflejó la disminución insuficiente en el potencial redox del suelo para aumentar sustancialmente la disolución de As (Figuras complementarias S4 y S5). Por el contrario, ninguna o ligeras diferencias en el As disuelto en suelos con OAM ricos en ADSOM (partes derechas de las curvas sigmoidales) sugieren la existencia de límites máximos para la disolución del As. Excepto por la incubación de 1 semana, el As disuelto alcanzó la meseta en alrededor de 350 μg kg-1 en suelo F (Fig. 2). También se observó una tendencia similar en los suelos A, pero de manera mucho más ambigua (Fig. 3, Fig. Suplementaria S6).

Relación entre As disuelto en suelo F después de cada tiempo de incubación y materia orgánica soluble en detergente ácido (ADSOM) en la enmienda orgánica aplicada (OAM). Los círculos blancos y los círculos grises indican OAM de origen vegetal y OAM de origen animal, respectivamente. El promedio de As disuelto en suelos de control se indica mediante una línea de puntos en cada tiempo de incubación para comparar.

Relación entre As disuelto en suelo A después de cada tiempo de incubación y materia orgánica soluble en detergente ácido (ADSOM) en la enmienda orgánica aplicada (OAM). Los círculos blancos y los círculos grises indican OAM de origen vegetal y OAM de origen animal, respectivamente. El promedio de As disuelto en suelos de control se indica con una línea de puntos en cada tiempo de incubación para comparar.

Las diferencias en As disuelto entre suelos mezclados con OAM pobres en ADSOM fueron pequeñas después de un corto período de incubación, y As disuelto entre suelos mezclados con OAM ricos en ADSOM también fueron pequeñas después de una larga incubación, especialmente en suelos F (Figs. 2 y 3). ). Estos hechos indican que sería engañoso comparar la disolución de As en suelos inducida por cada OAM en función del resultado de un período de incubación particular. En su lugar, se deben utilizar concentraciones acumuladas en el tiempo de As disuelto durante una incubación a largo plazo y, por lo tanto, se debe definir la proporción del As disuelto acumulativo en suelos con cada OAM con respecto a los suelos de control como:

La proporción de As disuelto acumulado estuvo fuertemente correlacionada con el contenido de ADSOM en los OAM aplicados (rs > 0,936, p <0,001 para ambos tipos de suelos; Fig. 4). En particular, el As disuelto acumulado en el suelo A respondió a la aplicación de OAM en menor medida en comparación con el suelo F. Según la estimación aproximada de la Fig. 4, el As disuelto acumulado se duplica cuando se agrega 0,5% en peso de una OAM que contiene 100 g kg-1 de ADSOM al suelo F, y una OAM que contiene 250 g kg-1 de ADSOM se agrega a A -suelo. Sin embargo, las proporciones de As acumulativo disuelto para suelo F y suelo A estaban altamente correlacionadas (rs = 0,977, p <0,001) a pesar de sus propiedades contrastantes y la diferencia en su sensibilidad a las aplicaciones de OAM. Estos resultados corroboraron que el contenido de ADSOM de los OAM podría usarse como indicador para seleccionar los OAM apropiados en función de su potencial para aumentar la proporción de disolución de As frente a suelos libres de OAM, independientemente de sus propiedades. Tenga en cuenta que se deben considerar los contenidos totales de As y las propiedades del suelo, como la mineralogía, al evaluar los valores absolutos de As disuelto.

Relación entre la proporción de As disuelto acumulado en los suelos y el contenido de materia orgánica soluble en detergentes ácidos (ADSOM), y la proporción de carbono a nitrógeno (C/N) de las enmiendas orgánicas (OAM) aplicadas a los suelos. La proporción de As disuelto acumulativo se define como la proporción de As disuelto acumulativo en suelos con cada OAM obtenido después de todo el período de incubación con respecto a los suelos de control (es decir, suelos sin OAM). Los N° 9, N° 10 y N° 11 son suelos con paja de arroz, cáscara de arroz y paja de trigo, respectivamente, que tienen abundante ADSOM y alto C/N. Los datos se muestran como el promedio de duplicados. rs denota el coeficiente de correlación de rangos de Spearman.

El nivel de C/N es un posible indicador del potencial de mejora de los OAM para la disolución de As en los suelos. Varios estudios han demostrado que la descomposición de la materia orgánica natural u OAM con bajo C/N fue más rápida que aquella con una alta relación C/N40,41,42. Solaiman et al.28 demostraron que la disolución de As de la arena recubierta de óxido de Fe que contenía As estaba controlada por la C/N de los OAM añadidos. Nuestro estudio anterior mostró fuertes correlaciones de rango entre el As disuelto en suelos, el Eh del suelo y la C/N de los OAM aplicados25. Sin embargo, el estudio examinó sólo OAM bien compostados o bien fermentados. El presente estudio mostró relaciones negativas similares (rs < − 418, p < 0,05 para ambos suelos) entre la proporción de As disuelto acumulativo y C / N de OAM aplicados tanto en suelos F como A (Fig. 4). Sin embargo, No. 9 (paja de arroz), 10 (cáscara de arroz) y 11 (paja de trigo) tenían grandes proporciones de As disuelto acumulativo a pesar de sus altos valores de C/N, lo que demuestra que C/N no es útil para evaluar el potencial de mejora. de OAM frescos de origen vegetal (es decir, OAM con alto C/N y abundante ADSOM). Esto es consistente con informes de varios estudios, que indicaron que los principales componentes estructurales, en lugar de C/N, regulan la descomponibilidad de los OAM43,44. ADSOM comprende componentes de OAM de fácil a moderada descomposición, a saber, sustancias orgánicas sin fibra y hemicelulosa30; por lo tanto, sería un indicador de aplicación más amplia que C/N. Un inconveniente del uso de ADSOM es el método de cuantificación complicado y que requiere mucho tiempo, pero Fujiwara et al.32 han sugerido una alternativa sencilla que utiliza la espectroscopia de infrarrojo cercano.

Las condiciones anaeróbicas promueven la disolución del As, como también se observa en el presente estudio (Figura complementaria S7), basándose en los siguientes mecanismos: (1) la desorción de As (III) de las fases sólidas del suelo luego de la reducción de As (V) a As (III) y (2) la liberación de As durante la disolución reductora de óxidos de Fe que contienen As45. En este estudio, asumimos que ADSOM corresponde a OM descomponibles durante condiciones anaeróbicas a largo plazo. Según Mukai y Oyanagi30, la ADSOM se compone principalmente de OM sin fibra y hemicelulosa y coincide estrechamente con las OM que se descomponen en 3 meses en suelos aeróbicos. Aunque se desconoce la tasa de descomposición de la fracción ADSOM en condiciones anaeróbicas, nuestro estudio mostró relaciones negativas entre el Eh del suelo y el ADSOM en OAM aplicados (Figuras complementarias S5 y S6). Por lo tanto, ADSOM mejoró la respiración microbiana y el posterior desarrollo de condiciones reducidas.

En condiciones reducidas, la reducción de As(V) a As(III) por microorganismos ocurre en los suelos46. El ajuste de combinación lineal de los espectros XANES de borde K de As demostró que el As (III) aumentó del 19 al 55% para el suelo F, y del 13 al 27% para el suelo A con un aumento de ADSOM en los OMA aplicados (Figs. 5 y 6; rs > 0.905, p < 0.01 para suelo F, rs > 0.857, p < 0.05 para suelo A), así como una disminución en el potencial redox del suelo (Tabla complementaria S3). Además, existe una fuerte correlación de rango positivo entre el As(III) en fases sólidas y el As disuelto en los suelos (Figs. 5 y 7; rs > 0,967, p < 0,001 para suelos F, rs > 0,850, p < 0,01 para A). -suelo), lo que concuerda con un estudio previo13 ya que la afinidad del As(III) por las fases sólidas del suelo es generalmente menor que la del As(V)39,45. Por lo tanto, se demostró que ADSOM en OAM aplicados mejora la reducción de As (V) y la posterior disolución de As a través de su descomposición microbiana durante condiciones anaeróbicas.

Absorción de rayos X del borde K de arsénico cerca de los espectros de la estructura del borde de fases sólidas en suelos F y A, con o sin enmiendas orgánicas seleccionadas. Las muestras se recolectaron después de incubaciones de 2 y 6 semanas. Los gráficos negros indican los espectros de los materiales de referencia, a saber, arseniato adsorbido en ferrihidrita [As(V)], arsenito de sodio [As(III)] y oropimente (As-S). El espectro del suelo de control inicial se muestra como una línea gris oscura en todas las subfiguras para fines de comparación.

Relación entre materia orgánica soluble en detergentes ácidos (ADSOM) en enmiendas orgánicas aplicadas (OAM), proporción de As(III) en fases sólidas (capas superiores) de suelos y contenidos de Fe(II) en suelos (capas inferiores) después de 2- e incubación de 6 semanas. Las muestras de suelo fueron con o sin OAM seleccionados (2, 5, 9, 10, 13, 14, 19 y 23). La proporción de contenido de As(III) o Fe(II) en los suelos de control se indica mediante una línea de puntos en cada tiempo de incubación para comparar: la línea superior es la incubación de 2 semanas y la inferior es la incubación de 6 semanas. Los datos se muestran como el promedio de duplicados. rs denota el coeficiente de correlación de rangos de Spearman.

Relación entre la proporción de As disuelto y As(III) en fases sólidas de suelos con o sin enmiendas orgánicas seleccionadas (2, 5, 9, 10, 13, 14, 19 y 23) después de 2 y 6 semanas de incubación. El As disuelto se muestra como el promedio de duplicados. rs denota el coeficiente de correlación de rangos de Spearman.

Nuestro estudio también demostró que el ADSOM en los OAM aplicados promovió la reducción de los óxidos de Fe que contienen As: los contenidos de Fe (II) en los suelos después de incubaciones de 2 y 6 semanas aumentaron a medida que lo hizo el contenido de ADSOM de los OAM aplicados (Fig. 6). y el Fe disuelto mostró una tendencia similar (Figuras complementarias S8 y S9). La Figura complementaria S10 muestra las relaciones positivas entre el As disuelto y el Fe (II) y el Fe disuelto, lo que sugiere contribuciones sustanciales de la disolución reductora de los óxidos de Fe que contienen As al aumento del As disuelto en suelos anaeróbicos, incluso si el As liberado se reabsorbe en suelos recién formaron fases secundarias de Fe, especialmente en la etapa anterior de anaerobiosis16. Así, nuestros resultados mostraron que ADSOM en OAM aceleró los procesos de reducción en los suelos y la consiguiente disolución de As de las fases sólidas.

La cantidad de As disuelto en el suelo A con y sin OAM fue aproximadamente dos órdenes menor que en el suelo F, aunque los contenidos pseudototales de As fueron comparables en ambos. Esto podría atribuirse a las diferencias en la tasa de reducción de As (V) y la cantidad de óxidos de Fe restantes durante la incubación entre los dos suelos.

El análisis XANES de As K-edge reveló que el As (V) en el suelo A apenas se redujo (Fig. 5). El LCF de los espectros XANES indicó que la proporción de As(V) en suelo A era de 68 a 80 % (inicial: 87 %) incluso después de una incubación anaeróbica de 6 semanas, mientras que en suelo F era solo de 35 a 55 % ( inicial: 78%) (Fig. 5, Tabla complementaria S3); esto no podría explicarse en términos de potenciales redox ya que solo hay una ligera diferencia en los potenciales redox entre los dos suelos (Figuras complementarias S5, S6 y Tabla S3). Es posible que la reducción de As(V) se viera obstaculizada por distintos microambientes alrededor de As(V) en el suelo A (Andosoles); Como sugirieron Chevallier et al.47, el alófano forma agregados estables con una red de mesoporos (2–50 nm), que puede evitar que la materia orgánica obstruida por la acción enzimática y microbiana. Varios otros estudios han implicado el secuestro de óxidos de Fe por minerales amorfos de Al48,49 y la baja tasa de reducción microbiana de los óxidos de Fe amorfos en Andosoles50,51. Por lo tanto, es presumible que algunas partes de As(V) fueron absorbidas en óxidos de Fe y que otras fases fueron secuestradas en un agregado estable. En consecuencia, se evitaría la aceleración de la reducción de As (V) mediante la unión de células microbianas a la fase portadora de As52. Esta hipótesis es consistente con nuestra observación anterior de que existe una fuerte correlación negativa entre la disolución de As y el contenido de Alo de suelos anaeróbicos 51. Por lo tanto, la incorporación de As(V) en agregados estables podría explicar, al menos parcialmente, la menor reducción de As (V) observado en suelo A.

Finalmente, después de incubaciones de 2 y 6 semanas, la proporción de As disuelto a As (III) en las fases sólidas del suelo A fue un orden menor que la del suelo F (Figura complementaria S11), lo que implica que el sólido Las fases en el suelo A absorbieron eficientemente As (III) en comparación con las del suelo F, incluso en condiciones anaeróbicas. Esto se debe en parte a la cantidad mucho mayor de óxidos de Fe remanentes, especialmente óxidos de Fe amorfos, en el suelo A que en el suelo F. Además, los abundantes minerales amorfos de Al en los suelos A contribuirían a reducir la disolución de As(III) en cierta medida, aunque absorbieron As(III) con menos eficacia que los óxidos de Fe5,6.

Este estudio probó la hipótesis de que los contenidos de ADSOM en OAM pueden ayudar a estimar el potencial de los OAM para acelerar la disolución de As en suelos aplicados, al someter dos tipos de suelo contrastantes, Andosol y Fluvisol, a incubación anaeróbica. Nuestros hallazgos se pueden resumir de la siguiente manera:

La materia orgánica soluble en detergentes ácidos, compuesta principalmente de materia orgánica sin fibra y hemicelulosa, en los OAM puede ser un indicador preciso y práctico del potencial de mejora de los OAM para la disolución de As en suelos anaeróbicos.

La reducción de óxidos de As (V) y Fe en los suelos tendió a aumentar con mayores contenidos de ADSOM en los OAM aplicados, lo que indica que la descomposición de ADSOM y el posterior desarrollo de condiciones reductoras del suelo son las principales causas del aumento de As disuelto en suelos con OAM.

El As disuelto en Andosol fue aproximadamente dos órdenes menor que en Fluvisol y menos sensible a la aplicación de OAM, posiblemente debido a la reducción limitada de As (V) y a los abundantes óxidos de Fe que permanecieron en Andosol incluso después de una incubación anaeróbica prolongada.

En última instancia, este estudio, siendo el primero en hacerlo, analizó la relación entre ADSOM en OAM y la disolución de As de suelos anaeróbicos con OAM añadidos. Nuestros hallazgos pueden ayudar en la selección de OAM apropiados para aplicar en los arrozales, con el fin de minimizar la exposición al As de las plantas de arroz y en el desarrollo de mejores prácticas de manejo del suelo.

Todos los datos están incluidos en este artículo publicado y sus archivos de información complementaria.

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Descargar referencias

Los autores desean expresar su profundo agradecimiento a la Sra. Yukiko Nakamoto y a la Sra. Saruul Narangerel (Instituto de Ciencias Agroambientales, NARO) por su dedicado apoyo durante toda la investigación. También agradecemos a la Sra. Atsuko Hikono (Instituto de Ciencias Agroambientales, NARO) por preparar muestras de pasta de suelo para el análisis XANES. También agradecemos al Dr. Toshihiko Karasawa (Centro de Investigación Agrícola de la Región Central, NARO) y al Sr. Hiroshi Yamaguchi (Departamento de Apoyo Técnico, NARO) por proporcionar enmiendas orgánicas. Una parte de esta investigación fue apoyada por el Centro de Investigación para el Programa de Apoyo a la Investigación de Análisis Avanzado de NARO. Las mediciones de XANES se realizaron con la aprobación del Centro de Radiación Sincrotrón de Aichi (Propuesta No. 202104027). Nos gustaría agradecer a Editage (www.editage.com) por la edición en inglés.

Este trabajo fue apoyado financieramente por la subvención número JP19K15826 de JSPS KAKENHI (Subvención para científicos que inician su carrera).

Instituto de Ciencias Agroambientales, NARO, Kannondai 3-1-3, Tsukuba, Ibaraki, 305-8604, Japón

Aomi Suda, Gen Sakurai y Noriko Yamaguchi

Centro de Investigación de Análisis Avanzado, NARO, Kannondai 3-1-3, Tsukuba, Ibaraki, 305-8604, Japón

Koji Baba y Manami Furuya

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AS diseñó la investigación. AS, KB, MF y NY llevaron a cabo los experimentos, la adquisición y la interpretación de datos. AS y GS diseñaron y realizaron análisis estadísticos. AS y NY escribieron el manuscrito, y KB, GS y MF lo editaron. Todos los autores aprueban el manuscrito final.

Correspondencia a Aomi Suda.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Suda, A., Baba, K., Sakurai, G. et al. Disolución mejorada de arsénico en suelos anaeróbicos tras la aplicación de enmienda orgánica: materia orgánica soluble en detergente ácido como indicador potencial. Representante científico 13, 217 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-022-27325-1

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Recibido: 08 de septiembre de 2022

Aceptado: 30 de diciembre de 2022

Publicado: 05 de enero de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-27325-1

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